PNAS：基于多視角融合機器學習的電子衍射圖樣自動識別晶體系統

一、 【導讀】?

最近，自動化材料發現領域在高通量實驗方面取得了顯著進展，重點是迅速識別定義材料性質的關鍵結構-功能關系。聚合物筆印刷光刻（PPL）作為一種無懸臂的合成方法，在單次實驗中成功合成了數十億個獨特的納米材料。然而，PPL的高通量導致其超過了表征和分析的速度。引入四維掃描透射電子顯微鏡（4D-STEM）作為一種識別納米尺度晶體結構的工具，特別適用于試樣上的任意位置，包括巨型文庫中的納米顆粒。自主實驗整合了機器學習（ML），通過實時自動提取電子衍射圖案（DPs）中的晶體學信息指導后續測量。然而，使用卷積神經網絡（CNNs）在DPs的背景下受到限制，因為數據必須從特定的低階區域軸收集。為了克服這些挑戰，需要開發能夠解釋來自任意方向的DPs信息的ML模型，以實現無需物理傾斜樣品即可直接重建3D結構信息。相較之下，專家在電子衍射中確定單一晶體樣品結構時采用的方法是將樣品傾斜到低階區域軸，記錄DPs，并不斷傾斜以獲取額外DPs，直到對晶體結構有信心的程度。由于人工智能旨在模仿人類智能，研究人員正在努力開發由人腦操作原則引導的ML算法，用于晶體系統識別。

二、【成果掠影】

近日，美國西北大學陳衛教授團隊介紹了一種名為多視角觀點融合機器學習（MVOF-ML）框架的方法，用于晶體系統分類，其適用于納米顆粒巨型文庫平臺，并無需對樣品進行傾斜處理。該框架通過使用矢量化的位置和強度信息來表示電子衍射圖案（DPs），相較于傳統圖像，這種更緊湊的表示形式提高了機器學習的效率。研究中采用了經過定制的多流卷積神經網絡（CNN），其角色相當于人類專家，從具有任意區域軸的DPs中進行預測。通過基于來自多個視角的部分信息集的順序決策過程，確定了晶體系統的分類及其相應的不確定性。最終，各個視角的分類及其相關不確定性進行融合，以反映最終分類決策的信心水平，并指導是否繼續收集額外的DPs輸入數據。該框架在模擬數據上取得了高達0.94的測試準確度，并在面對模擬真實實驗條件的不同噪聲源時表現出魯棒性。研究還將該框架應用于實驗數據，證明了其在納米顆粒文庫的4D-STEM實驗中的有效性。與通常的機器學習方法不同，研究采用了自定義的CNN模型，其中卷積操作經過修改，以合并特定物理原理，突顯了以物理為基礎的網絡機器學習架構的價值，以及將其納入人類科學推理過程的框架中，以促進跨多個領域的數據分析和處理。相關成果以“Automated crystal system identification from electron diffraction patterns using multiview opinion fusion machine learning”為題發表在PNAS上。

?三、【核心創新點】

該研究提出了一種適用于納米顆粒巨型文庫的多視角觀點融合機器學習框架，通過使用矢量化的位置和強度信息實現電子衍射圖案的高效分類，展示了其在模擬和實驗數據上的魯棒性和準確性。

四、【數據概覽】

圖1. 從具有任意區域軸的衍射圖案中實現的晶體結構自動識別。? 2023 National Academy of Science

圖2. 卷積神經網絡架構和數據集。? 2023 National Academy of Science

圖3. 分類和不確定性量化的結果。? 2023 National Academy of Science

圖4. 決策制定和對噪音的容忍度的圖示。? 2023 National Academy of Science

圖5. 實驗數據和結果。? 2023 National Academy of Science

五、【成果啟示】

總的來說，本研究成功開發了一個用于從具有任意區域軸的衍射圖案中自動識別晶體系統的框架，以促進高通量材料發現。受到人類多角度推理過程的啟發，研究者將問題建模為一個多視角意見融合的順序決策過程。通過從DPs圖像中提取Bragg disks的位置和強度信息，并設計一個定制的CNN捕捉嵌入在DPs中的物理參數，成功訓練了這個框架。該框架在證據深度學習的背景下提供意見和量化不確定性，通過融合來自多個區域軸的意見，并通過量化的不確定性進行自動決策。在噪聲環境中表現出魯棒性，本研究的框架在模擬數據上取得了高測試準確性，并在真實實驗數據上展示了其有效性。這項工作為將機器學習框架整合到高通量實驗工作流中奠定了基礎，為實驗材料發現提供了自主決策的基礎。未來的工作將進一步提高該方法對更深層次晶體結構的分類的適用性。

原文詳情：Chen, J., Zhang, H., Wahl, C.B., Liu, W., Mirkin, C.A., Dravid, V.P., Apley, D.W., Chen, W., 2023. Automated crystal system identification from electron diffraction patterns using multiview opinion fusion machine learning. Proceedings of the National Academy of Sciences 120(46), e2309240120.

https://doi.org/10.1073/pnas.2309240120